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      超級(jí)電容器是一種新型儲(chǔ)能器件，由于它功率密度高、循環(huán)壽命長、使用溫度范圍寬、應(yīng)用領(lǐng)域廣泛等優(yōu)點(diǎn)，受到了科學(xué)家的廣泛關(guān)注。但與鋰離子電池等二次電池相比，超級(jí)電容器的能量密度較低。如何提高超級(jí)電容器的能量密度是該領(lǐng)域的核心課題，而電極材料又是決定超級(jí)電容器電化學(xué)性能的關(guān)鍵因素。 石墨烯是一種具有二維結(jié)構(gòu)的新型碳材料，由于它具有巨大的比表面積、超高的電導(dǎo)率以及優(yōu)異的熱穩(wěn)定性等特點(diǎn)，被認(rèn)為是超級(jí)電容器的理想電極材料。石墨烯的理論比容量為550F/g，而實(shí)際容量則要低很多，難以滿足提升超級(jí)電容器能量密度的需要。因此，對(duì)石墨烯改性以提高其比容量很重要。本論文分別從石墨烯氮摻雜、石墨烯造孔活化，以及制備結(jié)構(gòu)新穎的石墨烯/聚苯胺復(fù)合電極材料三個(gè)方面進(jìn)行研究，以期得到高性能的石墨烯基超級(jí)電容器電極材料。

      主要研究工作如下：

      1.研究一種低溫制備氮摻雜石墨烯的方法。將碳酸氫銨（NH4HCO3）和氧化石墨烯（GO）放入密封的水熱釜內(nèi)，在150℃條件下GO即可與NH4HCO3分解產(chǎn)生的NH3反應(yīng)實(shí)現(xiàn)石墨烯的氮摻雜?？疾煅芯苛薌O與NH4HCO3質(zhì)量比、反應(yīng)溫度及反應(yīng)時(shí)間對(duì)石墨烯中氮含量的影響及氮原子結(jié)構(gòu)與超級(jí)電容器電化學(xué)性能之間的關(guān)系。結(jié)果表明，增加GO與NH4HCO3質(zhì)量比和反應(yīng)時(shí)間可以提高氮含量，該法制備的氮摻雜石墨烯含氮量高且分布均勻。電化學(xué)性能研究表明，吡啶氮結(jié)構(gòu)對(duì)提高氮摻雜石墨烯的比容量非常重要，其含量越高，石墨烯的比容量越高。該法制備的氮摻雜石墨烯電化學(xué)性能優(yōu)異，在0.5A/g的電流密度下，氮摻雜石墨烯的比容量高達(dá)170F/g約是熱還原石墨烯比容量的4倍，20A/g時(shí)比容量仍保持~130F/g，10A/g循環(huán)10000次后，比容量保持率高達(dá)96.4%。

      2.以石墨為原料，用溶劑剝離法制備了缺陷少、導(dǎo)電性高的多層石墨烯，隨后利用噴霧干燥法將二維石墨烯片構(gòu)建成了具有三維多孔結(jié)構(gòu)的石墨烯微球。采用原位聚合的方法在石墨烯表面生長聚苯胺納米線，通過改變苯胺單體濃度制備了一系列聚苯胺/石墨烯微球復(fù)合材料，并對(duì)其形貌結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明當(dāng)苯胺單體濃度為0.05M時(shí)，聚苯胺與石墨烯微球復(fù)合均勻且材料的電化學(xué)性能最佳，20mV/s掃速下，比容量高達(dá)350F/g，100mV/s循環(huán)10000次，比容量保持率高達(dá)90.5%，而純聚苯胺容量保持率僅為32.5%。

     3.研究了一種簡(jiǎn)單制備多孔石墨烯的方法。將金屬與氧化石墨烯混合，在惰性氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫處理，然后用稀酸除去金屬即可得到多孔石墨烯?？疾炝颂幚頊囟?、保溫時(shí)間及金屬種類對(duì)納米孔形成的影響，并對(duì)多孔石墨烯的電化學(xué)性能進(jìn)行了研究。結(jié)果顯示只有當(dāng)溫度高達(dá)700℃及以上時(shí)，鎳才可以蝕刻石墨烯在其表面形成孔。使用金屬鐵亦可以用來制備多孔石墨烯，而在銅、鋅、鈦、鋁中則難以發(fā)生類似的造孔反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)制備的多孔石墨烯具有較高的比容量，20mV/s掃速下，其比容量高達(dá)107F/g，超過還原石墨烯比容量兩倍以上。